庾亮是明穆皇后庾文君的兄长,是庾琛的儿子。庾亮的姿容俊美,善于言谈议论,喜好老庄之学,为人严肃庄重,一举一动遵礼而行,即使在闺阁之中,也并不需要严教就能自守礼法。时人把他与夏侯玄、陈群相提并论。庾亮十六岁时,东海王司马越要征辟他为掾属,但庾亮没有接受,随其父住在会稽。他俨然自守,人们都有些顾忌他的方正严峻,不敢随便接近他。
永嘉元年(307年),晋元帝司马睿任镇东大将军时,听闻庾亮的名声,征辟他为西曹掾。二人相见时,元帝看到庾亮的仪表风姿,大喜过望,非常器重他,还要聘庾亮的妹妹为世子(司马绍)妃,庾亮反复推辞,元帝不许。后来又转任丞相参军,参预讨伐华轶有功,受封都亭侯,再转任参丞相军事、负责文书抄写整理的工作。东晋建立之初,庾亮被拜为中书郎,领著作事务,在东宫侍讲。
他所讲授和解释的内容,大多都被人们称许。他与温峤同为太子司马绍的布衣之交。当时元帝正以法家思想治理乱世,把《韩非子》赐给司马绍,庾亮认为申不害韩非子的刑名权术之学,严厉苛刻有伤礼义教化,不应该多留心这些东西,司马绍对此也很赞同。后来又迁任给事中、黄门侍郎、散骑常侍。当时王敦驻地在芜湖,元帝让庾亮前去拜访王敦、商讨国事,王敦与庾亮交谈,不觉移动座位靠近庾亮,之后感叹道:“庾元规的贤能,远远超过了裴頠呀。”于是上表推荐他为中领军。